Жальче всего. можно так говорить?

Answer 1

Жальче - литературное слово, и говорить так можно, и писать. Несколько примеров из НКРЯ:
. что до меня,  то я ничего жальче этого не видывал. (Герой нашего времени)
Что может быть жальче,  недостаточне такого воспитания. (Былое и думы)
Страшне и жальче всего было смотреть на нашу бедную амазонку. (Очерки Крыма)

Answer 2

Не у всех наречий есть сравнительная форма, а если и есть, то она часто непохожа на исходное наречие. Хорошо - лучше, плохо - хуже, давно - раньше. А жалко - наверное, правильно было бы жальче, как темно-темне, но ведь уродски же звучит, правда? Поэтому так не говорят.